近日，聊城大学化学化工学院付蓉课题组在《应用催化B：环境与能源》（ Applied Catalysis B: Environment and Energy ）发表了题为 《通过双活性位点协同促进氢溢出以实现高效的光驱动氮固定”（Promoting the hydrogen spillover via dual active sites synergistically for efficient photo-driven nitrogen fixation ）的研究论文，揭示了丰富的Mo(V)物种与负载的Pt双活性位点协同作用，可以优化光驱动的氮还原和氢氧化。
光催化氨合成被认为是最有前途的领域，作为一种低碳生产NH3和储存H2的可持续策略，必将获得越来越多的关注。然而，一个巨大的挑战是如何设计理想的催化剂，为氮的活化和氢的解离同时提供高能活性位点。
付蓉课题组利用丰富的Mo(V)物种和Pt的协同作用，在室温光催化固氮反应中，实现了高效光驱动合成氨速率（3456 μg∙g-1∙h-1）。实验和理论证明，光催化性能的提高可归因于构建双活性位点，负载Pt助催化剂使氢活化位点（Pt-O桥）和氮活化位点（低价Mo物种）之间的H*迁移能垒低，可促进OV诱导的氢从Pt向MoO3-x溢出，进一步增加Mo(V)活性位点的数量。而邻近氧空位的Mo(V)物种具有出色的给电子能力和较强的氮化学吸附性，在促进氮解离方面发挥了关键作用。因此，丰富的Mo(V)物种与负载的Pt协同作用，可以优化光驱动的氮还原和氢氧化。该研究为合理设计高效的光驱动氨合成提供了新思路。
本次工作通过双活性位点的协同效应，建立了一种高效的光催化氨合成策略。实验和理论证明，该策略在可见光照射下增强氮的氢化和氢的溢出。低价态Mo物种作为化学吸附氮的活性位点，为氮分子提供了更多的光电子能量，从而增强了氮气还原能力。负载的Pt纳米颗粒助催化剂可以引发氢溢出，促进氮氢化，进一步增加Mo(V)的活性位点，并形成肖特基势垒以高效传递光激发电子。该研究为环境条件下的光驱动氮还原提供了一种前景广阔的方法，并揭示了协同效应的重要性。
该研究工作以我校为第一完成单位，聊城大学付蓉为第一作者，聊城大学付蓉和吉林大学李路教授为共同通讯作者。我校赵金生教授、曲孔岗副教授和陶硕副教授参与了部分研究工作。
该研究工作得到国家自然科学基金项目，山东省自然科学基金项目、吉林省自然科学基金项目、山东省高等学校青创团队项目和聊城大学光岳团队人才项目的支持。
（审核 孔祥晋）
